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氮、氧共掺杂显著提升六方氮化硼的储氢能力

氢燃料电池汽车在安全性、充气(电)速度、耐久性等方面具有优势,可以和锂离子动力电池汽车互补。然而,在实现规模化普及的道路上,如何大幅降低汽车的储氢成本是一大挑战。在多种储氢方案中,发展高效储氢材料被认为是解决氢燃料电池汽车储氢问题的关键途径之一。目前,储氢材料的工作机制主要有物理储氢和化学储氢。相对于后者,基于物理吸附作用的储氢本质上利用的是氢分子和材料表面之间的弱范德华作用力,具有速度快、动力学稳定性好、寿命长等优势,但是容量往往相对较低。因此,在保持物理储氢材料优势的基础上,大幅提高材料储氢容量将是发展高性能储氢材料的重要方向。

在发展物理储氢材料的过程中,研究人员的注意点往往集中在材料的比表面积、孔体积、孔径大小等孔性参数。六方氮化硼(h-BN)也不例外,近年来已不断有比表面近2000 m2 g-1的多孔BN材料面世。然而,根据物理吸附原理,吸附量不仅取决于材料的比表面积,还取决于材料和被吸附分子的亲和势。通过掺杂等方法改变材料表面的化学结构以及与H2之间的亲和势,同样是提升材料储氢容量的重要潜在方法。

对此,湖南大学翁群红课题组和日本国立物质材料研究机构Dmitri Golberg课题组设计合成了C、O共掺杂BN材料,并系统比较了掺杂BN和非掺杂BN的比表面积、孔体积与储氢容量之间的关系。发现较低温度合成得到的C、O共掺杂BN材料的比表面虽然较低(397 m2 g-1),但是比高比表面非掺杂BN(1290 m2 g-1)拥有更高的储氢量(2.19 vs. 2.11 wt %,1 MPa和77 K)。这也意味着掺杂BN单位比表面积的H2吸附量达到5.5×10-3 wt % g m-2,是相应未掺杂BN结构的2.5-4.7倍。

该工作不仅直接在实验上证明了表面化学修饰对发展高性能储氢材料重要性,而且表明了多孔材料储氢容量和比表面积(或其它孔性参数)之间的线性关系只能建立在具备相同或接近的表面化学结构的材料体系基础上。

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文章名称:《氮、氧共掺杂显著提升六方氮化硼的储氢能力》
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